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关键词：
氧化钴,二氧化硅,氧化铝,负载型催化剂,1-苯基氮杂环庚烷,苯胺,1,6-己二醇
发表时间：
2012-07-05 15:42:41
Cu_HZSM_5分子筛上乙醇芳构化的在线分析及其催化活性的评价
王丽梅 | -> | 635| 0| 0.334353MB |乙醇,芳构化,在线定量分析,气-质联用,气相色谱
摘要通过对Cu /HZSM-5 分子筛上乙醇的无氧芳构化反应主要产物的在线定量分析，评价了催化剂组成、反应温度、气体空速对芳构化活性的影响。结果表明: Cu /HZSM-5 分子筛具有良好的芳构化性能。当金属Cu 含量为5%，催化温度为300 ℃，乙醇气体空速为167 h － 1 时，催化剂具有最好的芳构化效果，乙醇的转化率为35. 41%，苯的选择性达到了27. 59%。对不同催化温度下反应产物中乙烯生成量的变化情况的研究，证实了乙烯是此催化反应过程的一种最初产物。
芳香烃是一类重要的有机化工原料，广泛用于塑料、粘合剂、农药及洗涤剂的合成工业［1］。近几年由于全球经济的快速增长，芳香烃类化合物的需求量迅猛增加。随着石油、煤炭等不可再生资源的日益枯竭，芳烃生产技术的主要发展趋势是开发廉价易得的原料来源，提高生产效率，降低能耗等。早在20 世纪70 年代，Csicsery［2，3］首先提出了烷烃“脱氢聚合环化”生成芳烃的概念，开创了低碳烃向芳烃转化的新领域。芳构化是将低碳烃、醇类等易得原料在催化剂作用下，经过裂解、脱氢、齐聚、氢转移、环化及异构化等反应步骤，生成芳烃。这是催化科学领域中一项长期而富有挑战性的工作。Inui［4］和Ono［5］等分别研究了乙烷、丙烷等低碳烃在金属改性催化剂上的芳构化活性。文献［6 ～ 8］报道了甲醇在改性的ZSM-5 分子筛上的芳构化。目前对于低碳烃芳构化的研究取得了较大的进展，有些技术已经成熟并实现了工业化［9］。在该技术领域中，用乙醇替代低碳烃类化合物作为新的芳构化原料的“乙醇芳构化技术”，因其原料具有清洁性、可再生性等优点而备受关注。Yee 等［10］在研究Pt /CeO2催化剂上乙醇反应时观测到了苯的生成。文献［11，12］报道了乙醇芳构化催化剂研究的新进展。乙醇在催化剂作用下反应得到苯及其它产物的过程较为复杂，催化产物甚至会多达数十种，且其中存在着大量易挥发成分，极难收集和定量分析。目前常用的方法是将产物冷凝收集，然后在气相色谱上离线定量测定，但这个过程中沸点低的组分很难收集，大量挥发，而引起漏分析和分析结果偏离实际含量，给催化剂性能的评价带来较大的误差。本研究在低碳烃芳构化催化剂研究工作的基础上［4 ～ 13］，建立了较完整的催化反应主要产物的在线定量分析方法。本方法可以稳定、快速地定量测定催化过程中生成的易挥发组分，避免了传统的催化剂活性评价过程中，离线分析时沸点较低的组分大量挥发引起的较大偏差，使催化剂活性的评价能够更快速、更准确地实现。利用本方法对Cu /HZSM-5 分子筛上乙醇芳构化反应的产物和部分最初产物进行了研究，取得较好的结果，同时对该催化剂芳构化活性进行了初步评价。
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