Zn_H_ZSM_5催化剂上的二甲醚芳构化反应

张婧 | -> | 1593| 0| 0.68285MB |二甲醚,芳构化,锌,H-ZSM-5分子筛,负载型催化剂

张婧 张婧 | 文档量 |浏览量38331

摘要:考察了 H-ZSM-5 和 Zn/H-ZSM-5 催化剂的二甲醚芳构化性能. 结果表明, H-ZSM-5 分子筛催化剂酸性的增强和酸中心的增多有利于二甲醚芳构化. 当在 H-ZSM-5 催化剂中加入 2% Zn 时, 在 360 oC 下反应时总芳烃收率从 50.0% 增加至 66.2%, C8 芳烃收率从 28.6% 增加到 39.0%. 反应温度升高到 480 oC 时, 总芳烃收率增加至 78.0%.
    苯、甲苯和二甲苯等芳烃是重要的化工原料, 主要来源于石油[1]. 随着石油资源的日益匮乏, 以天然气为原料的甲烷无氧芳构化为芳烃生产提供了另一条可能的途径, 但芳烃收率低, 且主要产物为苯[2~5].目前, 国内煤化工产业迅速发展, 煤基二甲醚 (DME)生产规模不断扩大, 开发下游产品意义重大[6]. DME转化主要包括羰基化、选择氧化、氧化偶联、重整制氢和脱水制烯烃等[7]. 作为甲醇芳构化及甲醇制汽油 (MTG) 过程的中间物[8], 二甲醚易转化为芳烃,但有关直接以二甲醚为原料制取芳烃的研究很少.最近, Kecskeméti 等[9]报道了 Mo2C/ZSM-5 催化剂上的二甲醚芳构化反应, 在 450 oC 下反应时, Mo2C 负载量为 10% 的催化剂上总芳烃选择性为 42.5%, C8选择性为 22.3%. 本文将 C3 和 C4 轻烃芳构化[10,11]催化剂 Zn/H-ZSM-5 用于二甲醚芳构化反应, 在较低温度下获得了高芳烃收率, 主要产物为 C8 芳烃, 其经济价值远高于 MTG 法生产汽油或甲烷芳构化生产苯.
    以不同浓度的 Zn(NO3)2 溶液浸渍 H-ZSM-5 分子筛 (南开大学, SiO2/Al2O3 = 25, 38 和 50), 于 110 oC干燥过夜, 550 oC 焙烧 4 h, 压片, 粉碎, 过筛 (40~50目), 即得不同 Zn 含量的 Zn/H-ZSM-5 催化剂. 二甲醚芳构化反应在连续流动固定床石英反应器 (内径 9mm) 中常压下进行. 催化剂装填量为 0.30 g, 在空气气氛中以 20 oC/min 升至反应温度活化 1 h, 然后切换为 50%DME-50%N2 反应气 (流量 13.6 ml/min) 进行反应. 尾气 200 oC 保温进入 HP-5890 型气相色谱仪在线分析. 二甲醚转化率 X、产物选择性 S 及收率 Y按如下公式计算: X = Σi (xini)/(2xDME + Σi (xini)); Si =xini/Σi (xini); Yi = X·Si. 其中 xi 为尾气中产物 i 的摩尔分数, ni 为产物分子的碳原子数.
    表 1 为反应温度对 H-ZSM-5 催化剂上二甲醚芳构化的影响. 可以看出, H-ZSM-5 催化剂具有较高的二甲醚芳构化活性, 在考察的温度范围内, 二甲醚转化率接近 100%, 总芳烃收率约为 50%, 且以 C8 芳烃为主. 与其他轻烃或甲醇芳构化过程相比, 二甲醚芳构化过程可在较低的温度下进行. 随着反应温度的升高, C4 以上的脂肪烃收率明显降低, C3 以下的脂肪烃收率逐渐上升. 这说明较高的反应温度有利于脂肪烃的裂解和脱氢反应的进行, 导致低碳脂肪烃增加, 高碳脂肪烃减少.
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