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关键词：
离子交换树脂;固体废弃物;表面引发-原子转移自由基聚合;吸附;溶菌酶
发表时间：
2017-02-10 14:36:58
硫代砷化物的合成、鉴定和定量分析方法研究
杨艳 | -> | 812| 0| 0.483003MB |硫代砷化物;合成;鉴定;电喷雾-高分辨质谱;离子色谱-电感藕合等离子体质谱;定量分析
作为危害性最大的致癌物质之一，环境介质冰、土壤、农作物等)中砷经富集并被人体长期摄入可导致不同症状的慢性砷中毒。天然高含量砷的水的广泛存在是环境砷异常的重要表现之一，已使全球数亿人受到威胁。目前，天然水中砷的地球化学和环境归宿研究通常将砷酸盐、亚砷酸盐、甲基砷和二甲基砷等作为砷的主要形态。然而，近年来对富硫化物天然水的研究发现，具备岩浆热源的高温水热系统在岩浆脱气过程的影响下，所排泄的地热水熟泉或地热井流体)常同时富集硫化物和砷，硫代砷化物已被证明是冰岛Geysir等地热区的高温地热水中砷的主要存在形式，此类富砷/富硫地热水中的砷有相当比例以硫代砷化物的形式存在。在以水热形式存在的地热资源的开发利用过程中，地热流体中高含量砷对地表水的污染也受到了研究者的密切关注，但硫代砷化物作为流体中砷的主要形态，却长期被研究者忽视。硫代砷化物种类繁多，包括多种硫代砷酸盐和硫代亚砷酸盐，以及不同类型的甲基硫代砷化物。与砷的常见形态不同，各类硫代砷化物的毒性和生物毒理作用大不相同。planer-0Friedrieh等在进行硫代砷化物对费氏弧菌的毒理效应研究中发现，硫代砷化物的毒性与其中SH官能团的数量呈正相关;一硫代砷化物和二硫代砷化物的毒性远小于三硫代砷化物，而三硫代砷化物的毒性则与亚砷酸盐相当。曹煊等发现人体肝细胞在砷代谢的过程中可产生一甲基硫代酸，而人体代谢砷的过程可认为是砷的毒性降低的过程，这显示甲基硫代砷化物的毒性相对较低。代亚砷酸盐仅在极其严苛的条件下才能稳定存在。即便在厌氧条件下，如水环境偏碱性冰中SH一含量小于OH-硫代亚砷酸盐也不能长时间稳定存在，会转化为亚砷酸盐;而在有氧条件下，硫代亚砷酸盐则迅速转化为硫代砷酸盐。综上所述，硫代亚砷酸盐主要存在于强还原/高硫化物/非强碱性地下水环境中，旦但地下水升流至近地表偏氧化环境或泉口，即转化为硫代砷酸盐。因此，针对天然水中的砷在地表的环境地球化学过程研究，无需考虑硫代亚砷酸盐形态。
天然水样品中硫代砷化物检测技术是开展其环境地球化学研究的必要前提。Sehwed等通过毛细管电泳和离子色谱分离检测不同形态的硫代砷化物，分离时间长达Sh。其后，加拿大、德国和冰岛的
研究团队优化了测试方法[uo-}2}，采用离子色谱分离不同形态硫代砷化物并利用原子荧光在线测，但该技术仅用于内部研究，尚未向外界开放。国内尚未见关于天然水环境中硫代砷化物研究的文献报道。因此，建立水体中不同形态硫代砷化物的同时检测方法具有重要意义。此外，硫代砷化物的存在也对砷的环境地球化学行为有重要影响，很多科学问题函待解决。例如，热泉排泄后其中硫代砷化物将进一步在富氧大气环境下发生形态转化，氧化还原条件的变化、含硫/铁矿物的沉淀、光催化效应等将对砷的不同存在形态的稳定性产生重要影响，而当前缺乏针对上述过程影响下热泉环境中硫代砷化物形态转化的系统研究。目前，已开展了一些针对天然水系统中砷、硫、铁地球化学过程的研究，但对于热泉环境中硫代砷化物在砷、硫、铁地球化学藕合过程腔制砷的环境地球化学迁移的主要过程)中的作用却所知其少。
研究团队优化了测试方法[uo-}2}，采用离子色谱分离不同形态硫代砷化物并利用原子荧光在线测，但该技术仅用于内部研究，尚未向外界开放。国内尚未见关于天然水环境中硫代砷化物研究的文献报道。因此，建立水体中不同形态硫代砷化物的同时检测方法具有重要意义。此外，硫代砷化物的存在也对砷的环境地球化学行为有重要影响，很多科学问题函待解决。例如，热泉排泄后其中硫代砷化物将进一步在富氧大气环境下发生形态转化，氧化还原条件的变化、含硫/铁矿物的沉淀、光催化效应等将对砷的不同存在形态的稳定性产生重要影响，而当前缺乏针对上述过程影响下热泉环境中硫代砷化物形态转化的系统研究。目前，已开展了一些针对天然水系统中砷、硫、铁地球化学过程的研究，但对于热泉环境中硫代砷化物在砷、硫、铁地球化学藕合过程腔制砷的环境地球化学迁移的主要过程)中的作用却所知其少。
本研究建立了水中不同形态硫代砷酸盐的同时定量分析方法。目前，尚无商品化的硫代砷酸盐，因此本研究通过改进一硫代砷酸盐、二硫代砷酸盐、四硫代砷酸盐C和三硫代砷酸盐合成方法，合成了高纯度的4种硫代砷酸盐，并采用电喷雾高分辨质谱进行了确证。以合成的4种硫代砷酸盐以及商品化的砷酸盐和亚砷酸盐为标准样品，建立了基于离子色谱沌感藕合等离子体质谱同时定量测定4种硫代砷化物及砷酸盐和亚砷酸盐的方法。
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