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关键词：
胶原纤维,表棓儿茶素棓酸酯,钯,镍,双金属催化剂,硝基苯,加氢
发表时间：
2012-07-12 17:20:57
甲醇及合成气制二甲醚中不同粒径的HY分子筛及复合Cu_Mn_Zn_HY催化剂
张可 | -> | 1045| 3| 1.217152MB |合成气,二甲醚,铜,锰,锌,HY分子筛,双功能催化剂,甲醇脱水
摘要：通过改变导向剂的老化时间, 制备了一系列不同粒径的 HY 分子筛作为脱水催化剂, 考察了甲醇脱水反应性能; 将其与铜基甲醇合成活性组分 Cu-Zn-Mn 组成双功能催化剂, 考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能. 结果表明, 粒径为820 nm 的 HY 分子筛在甲醇脱水中表现出较高的催化活性; 以其作为脱水组分的双功能 Cu-Zn-Mn/HY 催化剂也表现出较高的催化活性和良好的稳定性.
二甲醚 (DME) 是一种重要的化工原料, 广泛应用于制药、农药和燃料等行业中[1]. 作为车用燃料和燃料添加剂, DME 具有十六烷值高、清洁、尾气污染轻和动力性能好等优点; DME 也可作为煤气和液化气的替代品[2]. 此外, DME 还是一种环境友好的气雾剂和制冷剂, 可以取代传统的制冷剂氟利昂(CFCs)[3]. 因此, DME 的合成和应用受到越来越广泛的关注.
DME 的传统合成工艺是在浓硫酸 (或磷酸) 或固体酸催化剂作用下由甲醇脱水而成 (式 (1)), 而甲醇由合成气制得 (式 (2)):2CH3OH → CH3OCH3 + H2O ΔG = –12.1 kJ, 250 oC (1)CO + 2H2 → CH3OH ΔG = 26.7 kJ, 250 oC (2)
DME 的传统合成工艺是在浓硫酸 (或磷酸) 或固体酸催化剂作用下由甲醇脱水而成 (式 (1)), 而甲醇由合成气制得 (式 (2)):2CH3OH → CH3OCH3 + H2O ΔG = –12.1 kJ, 250 oC (1)CO + 2H2 → CH3OH ΔG = 26.7 kJ, 250 oC (2)
目前报道较多的甲醇脱水催化剂主要有活性氧化铝 (γ-Al2O3) 和分子筛 (HZSM-5 和丝光沸石
等)[4,5]. 由于氧化铝酸性较弱, 活性较低, 故甲醇脱水反应通常需要较高的反应温度 (300~350 oC) 和较低的反应空速. 虽然分子筛类催化剂的活性较高, 但其骨架中的强酸中心易导致产物 DME 深度脱水, 产生大量的长链碳氢化合物, 甚至生成积炭, 因而选择性较差[6,7]. 为了提高甲醇脱水过程中 DME 的选择性和催化剂的稳定性, 文献中多采用 Na 或者过渡金属(Ce, Zr, Ni 和 Co 等) 对 HZSM-5 和 HY 分子筛的部分强酸中心进行中和或者稀释[8,9].
自 20 世纪 80 年代以来, 由合成气一步法直接制DME 由于流程简单、所需设备少和 CO 单程转化率高等优势而备受关注[10~12]. 同时, 在一步法制 DME的过程中, 甲醇脱水所生成的 H2O 可与原料中的 CO通过水汽变换反应生成 CO2 和 H2 (式 (3)~(5)),从而减小高温下水蒸气对分子筛骨架的破坏作用[13].
等)[4,5]. 由于氧化铝酸性较弱, 活性较低, 故甲醇脱水反应通常需要较高的反应温度 (300~350 oC) 和较低的反应空速. 虽然分子筛类催化剂的活性较高, 但其骨架中的强酸中心易导致产物 DME 深度脱水, 产生大量的长链碳氢化合物, 甚至生成积炭, 因而选择性较差[6,7]. 为了提高甲醇脱水过程中 DME 的选择性和催化剂的稳定性, 文献中多采用 Na 或者过渡金属(Ce, Zr, Ni 和 Co 等) 对 HZSM-5 和 HY 分子筛的部分强酸中心进行中和或者稀释[8,9].
自 20 世纪 80 年代以来, 由合成气一步法直接制DME 由于流程简单、所需设备少和 CO 单程转化率高等优势而备受关注[10~12]. 同时, 在一步法制 DME的过程中, 甲醇脱水所生成的 H2O 可与原料中的 CO通过水汽变换反应生成 CO2 和 H2 (式 (3)~(5)),从而减小高温下水蒸气对分子筛骨架的破坏作用[13].
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