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关键词：
微生物,霉菌,酯化酶,液态培养
发表时间：
2012-12-17 10:14:45
摘要: 以碳包铁纳米晶 (Fe@C) 为载体, 采用浸渍法制备了一种磁可分离的 Pd/Fe@C 催化剂, 并运用 X 射线荧光光谱、透射电镜、X 射线衍射和 X 射线光电子能谱对催化剂进行了表征. 结果表明, 纳米 Pd 颗粒的粒径分布在 4~10 nm, 平均粒径约为 7nm, Pd 物种以 Pd0 为主, 其 Pd 3d5/2 结合能为 335.6 eV. 将该催化剂应用于苯甲醇选择性氧化反应, 考察了催化剂用量、溶剂、温度对反应的影响以及催化剂的循环使用性能. 结果表明, 催化剂可使苯甲醇高选择性生成苯甲醛, 在催化剂用量 (摩尔分数)为 0.5%、乙腈为溶剂、80 oC 常压 O2 条件下, 苯甲醇的氧化反应效果最佳 (苯甲醇转化率为 96%, 苯甲醛选择性为 95%). 催化剂易于磁分离和回收, 循环使用 4 次仍保持较佳的催化性能.
醛和酮是重要的精细化工原料和中间体, 可用于制造染料、药品、香料等精细化学品. 醇选择氧化反应是合成对应的醛和酮的重要途径, 而选择合适的催化剂是实现该途径的关键. 纳米 Pd 是一种多功能催化剂, 可用于各种偶联反应[1,2]、加氢反应[3,4]和氧化反应[5]中; 将其用于醇的选择性氧化反应已引起广泛关注. 该领域研究的重点除了制备高度分散、粒径细小均一的 Pd 纳米粒子外, 更在于选择合适的载体. 主要载体有层状材料 (如水滑石[6]和羟基磷灰石[7] 等) 、介孔分子筛 ( 如 SiO2[8] 和SBA-15[9]等) 及有机聚合物 (如聚乙二醇 (PEG)[10]和聚乙烯吡咯烷酮 (PVP)[11]等). 这些载体虽然可以通过离心或萃取等方法分离, 但应用到工业生产中
操作复杂, 分离效果不佳. 因此, 寻找一种催化活性高、易于分离的载体成为新的热点.
碳材料具有耐高温、耐强酸强碱和丰富的孔结构等特点, 在实验室和工业催化领域中应用广泛.近年来, 纳米碳材料作为新型载体材料负载贵金属的研究引起人们的兴趣[12,13]. 碳包铁纳米晶(Fe@C)[14]是一种全新的纳米碳铁复合材料, 在其独特的双层纳米结构中, 内核铁纳米晶被外层石墨碳包裹, 具有很好的介质稳定性, 比表面积大, 吸附性能强等特点, 碳层的表面可修饰增加新的官能团, 是一种很好的催化剂载体. 另外, 利用 Fe@C 纳米晶良好的磁性, 可以使用磁分离技术实现催化剂的快速回收. 用碳包金属作 Pd 催化剂的载体来研究偶联反应和加氢反应已有少量报道[1,15]; 然而, 用于醇选择性氧化的研究尚未见报道. 本文以 Fe@C 为载体, 制备负载纳米 Pd 催化剂 (Pd/Fe@C), 对其结构进行了表征, 并考察了它在苯甲醇选择性氧化反应中的催化性能.
操作复杂, 分离效果不佳. 因此, 寻找一种催化活性高、易于分离的载体成为新的热点.
碳材料具有耐高温、耐强酸强碱和丰富的孔结构等特点, 在实验室和工业催化领域中应用广泛.近年来, 纳米碳材料作为新型载体材料负载贵金属的研究引起人们的兴趣[12,13]. 碳包铁纳米晶(Fe@C)[14]是一种全新的纳米碳铁复合材料, 在其独特的双层纳米结构中, 内核铁纳米晶被外层石墨碳包裹, 具有很好的介质稳定性, 比表面积大, 吸附性能强等特点, 碳层的表面可修饰增加新的官能团, 是一种很好的催化剂载体. 另外, 利用 Fe@C 纳米晶良好的磁性, 可以使用磁分离技术实现催化剂的快速回收. 用碳包金属作 Pd 催化剂的载体来研究偶联反应和加氢反应已有少量报道[1,15]; 然而, 用于醇选择性氧化的研究尚未见报道. 本文以 Fe@C 为载体, 制备负载纳米 Pd 催化剂 (Pd/Fe@C), 对其结构进行了表征, 并考察了它在苯甲醇选择性氧化反应中的催化性能.
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