CuCl_SiO_2_TiO_2催化剂的结构及其催化甲醇氧化羰基化反应性能

袁瑞颖 | -> | 781| 0| 0.881542MB |微波辐射,氯化亚铜,二氧化硅,二氧化钛,负载型催化剂,甲醇,氧化羰基化,碳酸二甲酯

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摘要:在微波辐射条件下, 将 CuCl 快速分散到载体表面制得 CuCl/SiO2-TiO2 催化剂, 利用 X 射线衍射、透射电镜、N2 吸附-脱附、热重、H2 程序升温还原和 CO 程序升温脱附对催化剂进行了表征. 结果表明, 微波辐射制备的催化剂中 CuCl 和载体发生了强相互作用, 比传统加热制备的催化剂中形成更多的易还原铜物种, 吸附 CO 的能力更强. 在甲醇液相氧化羰基化反应中, 微波辐射制备的催化剂上甲醇转化率为 11.7%, 碳酸二甲酯选择性达 96.5%, 高于相同条件下传统加热制备催化剂的活性.
    碳酸二甲酯 (DMC) 用途广泛, 被誉为绿色有机合成的“新基石”, 在替代剧毒或致癌化学品进行羰基化、甲基化、甲酯化及酯交换等有机合成反应以及用作高品质溶剂和燃油添加剂等领域具有广阔的应用前景[1,2]. 甲醇氧化羰基化是一种重要的工业合成 DMC 方法, 但所采用的 CuCl 催化剂由于 Cl 的流失, 容易失活, 而且腐蚀设备[3]. Xie 等[4]研究发现, 通过高温加热, CuCl 能单层分散到载体表面上, 并有较强的 CO 吸附能力. King 等[5]研究表明, CuCl 和 HY分子筛混合加热过程中发生固体离子交换, 制备的CuY 催化剂具有较高的催化甲醇气相氧化羰基化活性. Li 等[6], Steven 等[7]和 Bell 课题组[8~10]研究了高温加热制备的 CuCl/MCM-41, CuX, Cu/SiO2, CuY 和Cu/ZSM-5 等催化剂, 结果表明, 高分散的 Cu 物种是甲醇氧化羰基化反应的活性物种.
    微波辐射加热具有升温速度快和加热均匀等优点[11], 因而广泛应用于高分散的负载型催化剂的制备[12~17]. CuCl 是一种强微波吸收体, 在微波场中快速升温, 易于分散到载体表面上[18]. Deng 等[19]研究发现, 采用微波加热制备的 CuO/NaY 和 CuCl/NaY吸附剂比电炉加热制备的具有更好的吸附 SO2 和C2H4 性能. 陈兴权等[20]研究表明, 微波加热提高了铜基催化剂催化甲醇氧化羰基化活性. 本文采用微波加热 CuCl 和 SiO2-TiO2 复合氧化物制备高分散CuCl/SiO2-TiO2 催化剂, 通过 X 射线衍射 (XRD), 透射电镜 (TEM), N2 吸附-脱附, 热重 (TG), H2 程序升温还原 (H2-TPR) 和 CO 程序升温脱附 (CO-TPD) 等手段对催化剂进行表征, 考察了催化剂结构与其催化甲醇氧化羰基化反应性能的关系.
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